На протяжении последних лет жизни Кляйн страдал от болезни Альцгеймера.
В 1969 году Кляйн фактически стал одной из ключевых фигур в распаде "ливерпульской четверки", когда Джон Леннон, Ринго Старр и Джордж Харрисон решили отказаться от услуг адвоката коллектива Ли Истмана и собирались подписать контракт с Кляйном. Однако Пол Маккартни, которому Истман приходился тестем, был категорически против такой перестановки. После этих разногласий The Beatles распались. Впоследствии продюсер продолжил работать с Харрисоном, Ленноном и его супругой Йоко Оно.
В 1960-х Кляйн работал и с The Rolling Stones, однако это сотрудничество вылилось в судебный процесс между продюсером и группой. В итоге Кляйн смог получить права на ряд композиций коллектива.
Первую известность продюсер получил благодаря сотрудничеству с исполнителем рок-н-ролла Бобби Дарином и певицей Кони Фрэнсис. Также на принадлежащей Кляйну студии ABKCO Music & Records записывались в свое время такие исполнители как The Animals, Herman's Hermits, Бобби Уомак, Бобби Райдел и многие другие.
